Nature Commun.:CO2光催化中的表面畸變結構
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對于構筑高活性的光催化劑而言,光吸收、光生載流子分離、表面反應是三個基本步驟。
有鑒于此, 多倫多大學 Geoffrey A. Ozin 、蘇州大學張曉宏( Xiaohong Zhang )、魁北克大學:國立科學研究院 Kulbir Kaur Ghuman 等 報道發現通過 TiO 2 構筑畸變結構能夠同時提高光吸收、光生載流子分離、表面反應三個步驟,因此表現了優異的光催化 C O 2 還原活性。
本文要點
要點1. 通過 Na 與 TiO 2 之間的固體還原反應生成核殼結構 c-TiO 2 @a-TiO 2-x (OH) y ,其中的無定形殼含有 HO-Ti-[O]-Ti 表面受阻 Lewis 對( SFLP , surface frustrated Lewis pairs )。這種 SFLP 結構能夠新型反應活性,在室溫條件中能夠異裂活化 H 2 分子生成質子化的羥基和負氫,表現優異的 CO 2 還原催化活性。
要點2. 這種晶體 - 無定形異質結材料改善光吸收、電荷載流子分離和轉移到 SFLP 位點,因此提高載流子壽命、產生光熱作用改善反應活性。這些作用從整體上增強了通過畸變結構工程改善異相 CO 2 光催化反應性能用于制備化學品和燃料。
Li, Z., Mao, C., Pei, Q. et al. Engineered disorder in CO 2 photocatalysis. Nat Commun 13, 7205 (2022)
DOI: 10.1038/s41467-022-34798-1
https://www.nature.com/articles/s41467-022-34798-1
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