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鎳負載柱撐蛭石催化甲烷與二氧化碳重整制合成氣
用浸漬法制備12Ni-PCVMT催化劑，考察了制備方法對其結構及甲烷干重整催化性能的影響。結果表明，在常壓，750℃條件下，經過17 h在線評價后，12Ni-PCVMT催化劑具有高的反應活性和穩定性，具有較好的鎳分散性、粒徑分布更均勻，比表面積較大，從而具有更好的Ni抗燒結能力及抗積炭性。...
2020-10-22 17:35:41瀏覽：41
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Ni/La-Mg-α-Al2O3催化劑上甲烷部分氧化制合成氣研究
研究了Ni/La-Mg-α-Al2O3催化劑對甲烷部分氧化制合成氣的反應性能.結果表明:催化劑在其活性組分Ni為8.2%時反應性能最好,在800～900℃范圍內,甲烷轉化率和CO、H2的選擇性隨溫度升高而增加,在甲烷高空速時及隨著壓力的增加(0.1～1.0 MPa),轉化率和選擇性下降.SEM和化學分析結果證明在反應過程中,Ni組分存在燒結和流失現象....
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甲烷與二氧化碳重整制取合成氣反應的研究現狀
對甲烷與二氧化碳重整制取合成氣反應的熱力學可行性、反應催化劑的研究以及甲烷與二氧化碳重整反應存在的問題等幾個方面進行了評述....
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甲烷催化部分氧化制合成氣固定床反應器的研究進展
簡要回顧了合成氣的生產歷史.與傳統的甲烷水蒸氣重整制合成氣相比,甲烷催化部分氧化制合成氣在過程能耗和產物組成等方面具有一定的優勢,反應器是甲烷催化部分氧化制合成氣工藝過程的關鍵.本文對1990年以來甲烷催化部分氧化制合成氣8種新型結構固定床反應器進行了歸納和評述....
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甲烷部分氧化制合成氣負載型過渡金屬催化劑性能的研究
考察了負載在不同載體上的過渡金屬催化劑用于甲烷部分氧化(POM)制合成氣反應的催化性能.結果發現,負載型貴金屬催化劑一般表現出比過渡金屬催化劑更好的POM反應性能,活性金屬組分在載體上的分散度可以影響其催化性能,但金屬的電子組態對催化劑性能的影響更為明顯,適中的未成對d電子對POM反應是有益的.在各種載體材料中,SiO2等低酸性且無明顯氧化還原性能的材料是制備POM反應催化劑的良好載體,在所研究的各種催化劑中,SiO2負載的Rh催化劑具有最佳的POM反應性能.反應條件可以明顯地影響POM反應的性能,升高溫度有利于提高甲烷轉化率和CO選擇性,原料氣中過高的VCH4/Vo2不利于POM反應的進行....
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流化床上甲烷催化轉化制合成氣Ni/SiO2催化劑性能研究
考察了流化床上Ni/SiO2催化劑對甲烷部分氧化和甲烷二氧化碳重整耦合反應的催化性能,研究了Ni負載量,反應溫度、預還原溫度對催化性能的影響.結果表明,鎳基催化劑具有很高的初活性,但是在線反應6 h后催化劑很快失活.TG、XRD和TEM分析結果顯示高溫下鎳晶粒的聚集長大是催化劑活性顯著下降的主要原因....
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草酸酯法由合成氣制備乙二醇技術研究進展
介紹了以合成氣作為原料由草酸酯法合成乙二醇路線的國內外技術研究概況,分別對草酸酯合成和加氫反應兩個部分的催化劑研究和工藝應用狀況進行了闡述,并指出了草酸酯合成法工業化應用的潛力....
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合成氣一步法制二甲醚反應宏觀動力學
在480～550 K和3～8 MPa的條件下,對C301和γ-Al2O3復合雙功能催化劑上合成氣氣相一步法制二甲醚反應進行了系統的研究,確立了相關的反應器、熱力學與動力學模型,并對模型參數進行優化回歸,深入地探討了該過程的化學反應規律.運用Monte Carlo模擬法驗證了各個回歸參數的有效性,為實驗結果分析、擬合數據結果的可信性校驗以及實驗方法的改進提供了重要信息....
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CH4、CO2與O2制合成氣的研究(V)--催化劑床層的熱波分布
采用微型固定床反應裝置,研究了甲烷、二氧化碳和氧氣制氧化重整合成氣時Ni-Ce-Cu-u/Al2O3催化劑床層的熱波分布,考察了爐溫和進料配比對催化劑床層熱波分布的影響.研究結果表明:在甲烷、二氧化碳和氧氣的氧化重整反應中,催化劑床層存在明顯的熱波現象;在相同的爐溫下,甲烷部分氧化反應的熱波強度最大,甲烷、二氧化碳和氧氣的氧化重整反應次之;甲烷、二氧化碳的重整反應沒有熱波現象.熱波現象進一步印證了甲烷、二氧化碳和氧氣制氧化重整合成氣的反應遵從燃燒-重整的反應機理....
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合成氣氫源下懸浮床加氫反應焦炭及催化劑特性分析
在高壓釜中,合成氣氣氛下考察了克拉瑪依減壓渣油在不同分散型催化劑作用下的裂化反應,對反應前后催化劑的存在形態進行了光學顯微掃描(SEM)分析和X射線衍射(XRD)分析.實驗結果表明,催化劑存在的主要作用是抑制生焦和抑制過度裂化,改善產品分布.催化劑和焦的XRD分析譜圖中沒有檢測到鉬的硫化物形式,而在二元鉬鈷復合催化劑的焦XRD譜圖中檢測到非化學計量的CoMoSx;焦的SEM分析表明,催化劑的存在有利于抑制焦炭顆粒的長大,水溶性催化劑作用下焦炭顆粒最小,顆粒尺寸約1μm.水溶性二元復合催化劑的總體催化性能優于相應的一元水溶性催化劑和油溶性催化劑,所選用的幾種催化劑的活性從大到小的順序為:Mo/Co>Mo/Ni>CoNaph>NiNaph>Co(No3)2>Ni(No3)2>AMT....
2020-10-22 17:35:41瀏覽：28
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基于合成氣的二甲醚和氫能:中國能源技術的一種戰略選擇
合成氣利用是對于中國目前和長遠期有較大影響的能源政策.為了考查其中的制燃料和制氫兩項技術,選取了由煤和天然氣生產合成氣進而生產二甲醚和氫能的幾種有代表性的路線進行了系統分析.并就能量效率、折合合成能耗等指標進行了比較分析.對二甲醚和氫能在中國能源技術戰略中的作用進行了討論.結論是:以合成氣為核心的能源技術是解決中國能源問題的重要選項,其中二甲醚技術在不久的將來為中國的石油替代發揮重要作用....
2020-10-22 17:35:41瀏覽：50
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Rh/SiO2催化劑上甲烷部分氧化制合成氣的核磁共振研究
利用1H MAS NMR技術,在甲烷部分氧化(POM)制合成氣反應條件下研究了Rh/SiO2催化劑上氫與金屬的相互作用及反應機理. 結果發現,氫氣在Rh/SiO2上解離吸附后可能有四種存在形式: 化學位移為δ=-100～-120的可逆(αM)和不可逆(αI)吸附氫物種,δ=0～-100的"氫云"或"氫霧"形式的氫物種和δ=3.0的溢流氫物種. 溢流氫物種是由可逆吸附的氫物種和"氫云"或"氫霧"狀態的氫物種溢流到SiO2上并弱吸附在橋式氧(Si-O-Si)附近而形成的. 溢流氫物種活化晶格氧,形成一種POM反應的活性氧物種OH-. 活性氧物種OH-反溢流到Rh上,并與CH4解離吸附在Rh上的CHx物種反應生成含氧中間物種CHxO. CHxO物種的化學位移為5～7. O2參與CHxO物種的進一步氧化,或補充溢流氫奪取橋式氧后形成的缺陷位上的晶格氧,在高溫(973 K)反應條件下,O2可能優先補充缺陷位上的晶格氧,使CHx的氧化按表面反應機理進行....
2020-10-22 17:35:41瀏覽：24
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LaNiO3催化劑上甲烷催化部分氧化制合成氣的研究
采用溶膠一凝膠法制備了不同檸檬酸添加量glLaNiO3催化劑,并利用XRD、SEM、BET時催化劑結構進行了表征,采用常壓下固定床石英管反應器考察了催化荊對甲烷部分氧化制合成氣的反應性能和穩定性,其甲烷轉化率與反應溫度、檸檬酸添加量有關結果表明,硝酸鑭、硝酸絳及檸檬酸之間的摩爾比La:Ni:CA為1:1:3的催化劑具有良好的催化活性,800℃時甲烷的轉化率為95.6%,CO選擇性可達82.5%,100 h的連續測試顯示該催化劑具有良好的穩定性....
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Ni/Ca-α-Al2O3催化劑上甲烷部分氧化制合成氣的研究
用共沉淀法制備了Ni/Ca-α-Al2O3催化劑,采用XRD、H2-TPR和活性評價等研究方法,考察了CaO助劑對Ni/Ca-α-Al2O3催化荊物化性質和甲烷部分氧化制合成氣反應性能的影響.實驗結果表明,CaO能抑制NiAl2O4尖晶石的形成,并且增強Ni物種與載體的相互作用.同時,適量的CaO助荊可以提高Ni物種在催化劑中分散度,并提高其有效利用率,改性后的催化劑在甲烷部分氧化反應中顯示出較好的反應性能....
2020-10-22 17:35:41瀏覽：28
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合成氣一步法制二甲醚分離工藝流程優化模擬
為獲得合成氣經漿態床一步合成二甲醚最優的分離流程和工藝參數,運用化工流程模擬軟件Aspen Plus對3種分離工藝過程進行了模擬分析.提出用水吸收一步反應氣相產物中的二甲醚,再用兩個精餾塔分離吸收液的工藝流程,模擬過程中汽液相平衡采用NRTL熱力學模型.對從吸收液中分離二甲醚的3種方法進行了模擬計算值的比較,并與文獻中的實驗值做了比較,最后采用了先通過第一精餾塔塔頂分離出CO2,塔底出甲醇和二甲醚,再通過第二精餾塔分離二甲醚和甲醇的方法.此種分離流程可使二甲醚的回收率達到91.1％,產品濃度達到99.96％,高于文獻報道的結果.并對吸收塔的溫度、操作壓力、液氣比、塔板數等參數以及2個精餾塔的溫度、壓力、塔板數等參數進行了優化模擬,確定了優化的工藝和設備參數.最優的分離流程尚需經過回收率和操作費用綜合經濟核算來確定....
2020-10-22 17:35:41瀏覽：40
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Ce添加對Cu-Fe/SiO2催化合成氣制低碳醇性能的影響
采用共浸漬法制備了添加不同Ce含量(相對于SiO2的摩爾分數為0-20％)的Ce-Cu-Fe/SiO2催化劑,在連續流動微型固定床反應器中考察了其催化CO加氫合成低碳醇反應的性能,并采用X射線衍射(XRD)、低溫N2吸附、程序升溫還原(H2-TPR)、CO吸附傅里葉變換紅外光譜(CO-FTIR)和CO程序升溫脫附(CO-TPD)技術對催化劑進行了表征.結果表明:添加適量的Ce,一方面降低了Cu的晶粒大小,提高了Cu的分散度,進而提高了對CO的吸附能力;另一方面摻入的Ce和Cu之間存在相互作用,提高了CO解離和非解離吸附的能力,從而有利于CHx的生成和CO的插入反應.上述兩方面的共同作用同時提高了Cu-Fe/SiO2催化劑的活性和醇的選擇性.當Ce含量為10％時,在壓力為3.0 MPa,溫度為250.C,空速為6000 mL·g-1·h-1和H2/CO摩爾比為2的反應條件下,Ce-Cu-Fe/SiO2催化劑上醇的時空產率達到121.0 g· kg-1·h-1,比未添加Ce的Cu-Fe/SiO2催化劑的時空產率(58.0g ·kg-1 ·h-1)提高了一倍以上....
2020-10-22 17:35:41瀏覽：34
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甲烷部分氧化制合成氣載體及助劑對Ni系催化劑活性的影響
采用浸漬法制備了Ni系催化劑,并用程序升溫還原和X射線衍射技術對催化劑進行了表征,用固定床微反裝置考察了催化劑的催化活性. 活性考察結果表明,在Ni擔載量為8%的Ni/γ -Al2O3,Ni/δ-Al2O3,Ni/θ-Al2O3和Ni/α-Al2O3四種催化劑上,甲烷部分氧化制合成氣反應的活性及產物選擇性存在著明顯的差異. 在770 ℃下,甲烷轉化率及CO和H2的選擇性按Ni/γ-Al2O3＜Ni/δ-Al2O3＜Ni/ θ-Al2O3≈Ni/α-Al2O3順序排列. 在相同的條件下,加入適量的CeO2 助劑后,Ni/γ-Al2O3和Ni/δ-Al2O3上的反應活性和選擇性顯著提高,而Ni/θ-Al2O3和Ni/α-Al2O3上的活性和選擇性卻變化不大. 同時, 表征結果顯示,Ni易與γ-Al2O3形成鎳鋁尖晶石NiAl2O4,加入CeO2助劑能有效地抑制該組分的生成,而Ni/α-Al2O3樣品中未發現NiAl2O4. 因此,不同Ni/ Al2O3催化劑體系上的反應活性及選擇性的差異可歸結為不同結構Al2O3載體的性質不同,及CeO2對抑制鎳鋁尖晶石生成的效果不同....
2020-10-22 17:35:41瀏覽：25
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Rh/SiO2和Rh/NaY催化劑上合成氣反應的高壓原位紅外光譜研究
采用高壓原位FT-IR技術，對比研究了CO加H2反應條件下Rh/SiO2和Rh/NaY催化劑表面反應中間物種.在Rh/SiO2表面上，無論在常壓還是在1.0 MPa合成氣中，只觀察到線式和橋式吸附CO.而在常壓合成氣中，Rh/NaY上不僅存在上述CO吸附物種，而且還有孿生型的Rh(I)(CO)2和少量Rh6(CO)16；當合成氣壓力升至1.0 MPa后，Rh(I)(CO)2迅速轉化成Rh6(CO)16和在2042cm-1產生吸收的單核羰基Rh物種，與此同時催化劑表面還生成了單齒和雙齒乙酸根物種；這些在高壓下生成的物種在合成氣壓力重新降回到常壓時依然穩定存在.研究Rh/NaY上合成氣反應表面物種與H2的反應行為表明單齒乙酸根很可能是反應的活性中間物.這些結果說明Rh/NaY催化劑在高壓合成氣中的重構是誘發選擇生成乙酸反應的基礎....
2020-10-22 17:35:41瀏覽：36
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NiMgAlO-F催化劑的物化性能及其在甲烷部分氧化制合成氣中的應用
用共沉淀法合成了 NiMgAl 類水滑石,并利用水滑石的"記憶效應"成功地將F-添加到該類水滑石中,經1073 K焙燒后得到NiMgAlO-F催化劑,采用XRD、EXAFS、TG、ICP、H2-TPR和N2吸附-脫附等手段對其物化性能進行了表征.表征結果顯示.添加F-前后的類水滑石前體經過焙燒后所得的催化劑均為方鎂石結構,但NiMgAlO-F比不含F-的復合氧化物NiMgAlO具有更小的比表面積、晶粒度和結晶度.NiMgAlO-F催化劑在甲烷部分氧化反應中表現出更高的活性和穩定性,甲烷轉化率達到95%,CO和H2的選擇性分別達到95%和99%,且反應120 h后催化劑活性沒有下降,這是因為F-的引入提高了催化劑的可還原性、堿性和活性組分Ni的分散性,進而改善了催化劑的活性和抗積碳能力....
2020-10-22 17:35:41瀏覽：20
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Na2CO3-K2CO3熔鹽法同時制取合成氣和金屬鋅
針對傳統的甲烷轉化制合成氣及金屬鋅制備技術的缺陷,提出了一種新型的熔融鹽反應體系,在熔融鹽反應器中以熔融鹽(質量比為1:1的Na2CO3/K2CO3)為反應介質對CH4與ZnO反應同時生成金屬鋅和合成氣作了實驗研究,利用氣相色譜對氣體組分進行了分析.結果表明,反應尾氣組分主要是H2,CO和CH4,未檢測到CO2,其中合成氣的量及H2/CO比例隨反應溫度的升高而增加,在1198K左右獲得了H2/CO比為2的合成氣.合成氣和金屬鋅分別從氣相和熔融鹽中獲得.用XRD, SEM及EDS對金屬鋅產品和熔融鹽進行了表征,發現反應后的熔融鹽含有少量Na2O和NaOH,來自于CH4與熔融鹽之間的微弱反應,由此推斷熔融鹽還具有消碳功能....
2020-10-22 17:35:41瀏覽：46
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不同載體鈰基催化劑部分氧化甲烷制合成氣研究
研究不同載體(TiO2 ,MgO和Al2O3)負載的鈰基催化劑在熔融鹽中利用晶格氧直接部分氧化甲烷制合成氣.結果表明:反應溫度升高對10%CeO2/MgO催化劑的CH4轉化率和H2選擇性影響較小,且反應開始階段幾乎檢測不到CO的存在;在反應溫度825 ℃前10%CeO2/Al2O3催化劑的CH4轉化率、H2選擇性和10%CeO2/MgO催化劑相差不大,但隨反應溫度的升高CH4轉化率、H2選擇性遠高于10%CeO2/MgO催化劑,并且10%CeO2/Al2O3催化劑具有最大的比表面積;10%CeO2/TiO2催化劑的活性較小,其CH4轉化率、CO和H2選擇性都低于10%CeO2/ Al2O3催化劑.研究800 ℃反應溫度下3種催化劑的氧化-還原循環性能,結果表明:5次循環反應后lO%Ce02/MgO、10%CeO2/TiO2和10%CeO2/Al2O3催化劑均出現衰減現象,衰減程度分別為31.4%、14.8%和6%.10%CeO2/Al2O3催化劑表現出較好的熱穩定性....
2020-10-22 17:35:41瀏覽：31
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熱等離子體重整二氧化碳和甲烷制合成氣的研究進展
合成氣是一種非常重要的化工原料,近年來利用甲烷和二氧化碳重整制合成氣成為了一個研究熱點.本文討論了等離子體重整的機理,重點介紹了不同重整方式,包括射流法、電弧法以及兩者結合的方法在二氧化碳和甲烷重整中的應用.相對于冷等離子體,熱等離子體重整更適合應用于工業放大生產,有較好的應用前景....
2020-10-22 17:35:41瀏覽：27
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富氫合成氣中雜質氣體對質子交換膜燃料電池性能的影響
質子交換膜燃料電池以其高效、清潔的優點在微型熱電聯產中廣泛應用。利用天然氣重整反應制氫是燃料電池最經濟的氫氣來源之一。研究重整合成氣中的雜質氣體對燃料電池性能的影響至關重要。設計、搭建了測試合成氣體中雜質氣體成分對質子交換膜燃料電池性能影響的實驗測試系統,研究、考察了含氫合成氣中雜質氣體CO2,CH4,N2對質子交換膜燃料電池性能的影響。測試結果表明：對于所采用的PEM燃料電池及試驗所采用的雜質氣體的濃度范圍,這些氣體對于燃料電池的性能都有影響。其中N2對燃料電池的影響是可逆的,CH4和CO2會對電池造成永久性的損壞。...
2020-10-22 17:35:41瀏覽：37
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Ni整體型催化劑大空速甲烷自熱氧化制合成氣
隨著石油資源的逐漸減少,天然氣將是未來基本化學品的主要碳源.因此,天然氣的開發利用已日益受到世界范圍的廣泛重視.當前,天然氣的化工利用主要是用于生產合成氣,再由合成氣制取大量化學品,如合成氨、甲醇和烴類等.目前,工業上生產合成氣主要采用水蒸氣催化重整工藝....
2020-10-22 17:35:41瀏覽：35
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Ni/CaO-SiO2對流化床反應器中甲烷轉化制合成氣的催化性能
用浸漬法制備了Ni/SiO2和Ni/CaO-SiO2催化劑,研究了流化床反應器中用CaO改性微球硅膠載體對催化性能的影響,考察了Ni/CaO-SiO2催化劑上甲烷部分氧化與甲烷二氧化碳重整耦合制合成氣反應中Ca負載量、反應溫度、空速和原料氣中的O2/CO2比對活性與選擇性以及產物H2/CO比的影響,并用XRD、TEM、H2-TPR和CO2-TPD等測試手段對催化劑進行了表征.結果表明,經過氧化鈣改性的微球硅膠能夠將"自由態"的鎳物種轉變為"束縛態",使鎳物種達到高度分散狀態.引入10(wt)%Ca助劑所制備的催化劑具有很好的活性和穩定性,因而具有較好的工業應用前景....
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